通过合适的有机底物的催化氢化来储氢有助于提高氢能的体积密度。在这方面，利用更便宜的工业粗氢来实现储氢的目标将显示出经济上的吸引力。然而，因为粗氢中的CO杂质即使是痕量也能容易地使金属活性位点失活，所以这种方法还尚未实现。近日，北京大学马丁教授，华东理工大学ShengDai开发了
通过合适的有机底物的催化氢化来储氢有助于提高氢能的体积密度。在这方面，利用更便宜的工业粗氢来实现储氢的目标将显示出经济上的吸引力。然而，因为粗氢中的CO杂质即使是痕量也能容易地使金属活性位点失活，所以这种方法还尚未实现。
近日，北京大学马丁教授，华东理工大学Sheng Dai开发了一种具有一氧化碳甲烷化和甲苯加氢性能的强大RuNi/TiO2催化剂，将粗氢储存和纯化的概念变为现实。
摘要：在合适的有机基质上进行催化加氢，有利于提高氢能的体积密度。因此，利用价格低廉的工业原油氢来实现储氢的目标具有经济上的吸引力。然而，由于粗氢中的CO杂质可以很容易地使微量的金属活性位点失活，这一过程尚未实现。在这里，我们开发了一种强大的RuNi/TiO2催化剂，可以在模拟原油氢浓度为1000-5000的条件下，高效地将甲苯加氢生成甲基环己烷。我们表明，Ru和Ni物种在还原过程中的共同定位促进了紧密耦合的Ru-Ni金属团簇的形成。在催化加氢过程中，由于Ru和Ni具有不同的键合特性，分别作为CO甲烷化和甲苯加氢的活性位点。我们的工作为未来氢经济提供了有效利用和提纯粗氢的新思路。
文章要点
1）研究人员采用等湿浸渍法制备了负载型Ru、Ni和双金属RuNi催化剂，分别记为2Ru/TiO2，5Ni/TiO2，2RuxNi/TiO2（0.5≤x≤8）。
2）以粗氢（0.5%CO/H2，v/v）和甲苯蒸气（WHSV =1.4 h?1）为原料，优化后的催化剂在反应24h内可保持60%以上的甲基环己烷收率，并使出口氢气中CO浓度降至0.01%。
3）结合原子分辨显微镜和光谱研究，研究人员认为RuNi/TiO2催化剂种形成的紧密耦合的Ru-Ni团簇是同时实现两条分离的加氢反应路径的关键。基于它们不同的结合性质，Ru和Ni分别作为CO甲烷化和甲苯加氢的活性中心。
参考文献
Wang, Z., Dong, C., Tang, X. et al. CO-tolerant RuNi/TiO2 catalyst for the storage and purification of crude hydrogen. Nat Commun 13, 4404 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-32100-x
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32100-x
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