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通过合适的有机底物的催化氢化来储氢有助于提高氢能的体积密度。在这方面,利用更便宜的工业粗氢来实现储氢的目标将显示出经济上的吸引力。然而,因为粗氢中的CO杂质即使是痕量也能容易地使金属活性位点失活,所以这种方法还尚未实现。近日,北京大学马丁教授,华东理工大学ShengDai开发了

通过合适的有机底物的催化氢化来储氢有助于提高氢能的体积密度。在这方面,利用更便宜的工业粗氢来实现储氢的目标将显示出经济上的吸引力。然而,因为粗氢中的CO杂质即使是痕量也能容易地使金属活性位点失活,所以这种方法还尚未实现。

近日,北京大学马丁教授,华东理工大学Sheng Dai开发了一种具有一氧化碳甲烷化和甲苯加氢性能的强大RuNi/TiO2催化剂,将粗氢储存和纯化的概念变为现实。

摘要:在合适的有机基质上进行催化加氢,有利于提高氢能的体积密度。因此,利用价格低廉的工业原油氢来实现储氢的目标具有经济上的吸引力。然而,由于粗氢中的CO杂质可以很容易地使微量的金属活性位点失活,这一过程尚未实现。在这里,我们开发了一种强大的RuNi/TiO2催化剂,可以在模拟原油氢浓度为1000-5000的条件下,高效地将甲苯加氢生成甲基环己烷。我们表明,Ru和Ni物种在还原过程中的共同定位促进了紧密耦合的Ru-Ni金属团簇的形成。在催化加氢过程中,由于Ru和Ni具有不同的键合特性,分别作为CO甲烷化和甲苯加氢的活性位点。我们的工作为未来氢经济提供了有效利用和提纯粗氢的新思路。

文章要点

1)研究人员采用等湿浸渍法制备了负载型Ru、Ni和双金属RuNi催化剂,分别记为2Ru/TiO2,5Ni/TiO2,2RuxNi/TiO2(0.5≤x≤8)。

2)以粗氢(0.5%CO/H2,v/v)和甲苯蒸气(WHSV =1.4 h?1)为原料,优化后的催化剂在反应24h内可保持60%以上的甲基环己烷收率,并使出口氢气中CO浓度降至0.01%。

3)结合原子分辨显微镜和光谱研究,研究人员认为RuNi/TiO2催化剂种形成的紧密耦合的Ru-Ni团簇是同时实现两条分离的加氢反应路径的关键。基于它们不同的结合性质,Ru和Ni分别作为CO甲烷化和甲苯加氢的活性中心。

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参考文献

Wang, Z., Dong, C., Tang, X. et al. CO-tolerant RuNi/TiO2 catalyst for the storage and purification of crude hydrogen. Nat Commun 13, 4404 (2022).

DOI:10.1038/s41467-022-32100-x

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32100-x

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